近日，太阳集团tcy8722浙江省首批高水平创新团队（碳基纳米材料的物化特性及其应用研究团队），在《Applied Surface Science》期刊（JCR：Q1/中科院：1区，IF=6.7）发表了题为“Heterogeneous N-heterocyclic carbenes supported single-atom catalysts for nitrogen fixation: A combined density functional theory and machine learning study”的研究论文，该研究提出了一种新型的基于氮杂化卡宾的单原子催化剂可以将N2高效还原为NH3。
近年来，通过固定氮气（N2）生产氨（NH3）在各种化学工业中发挥着重要作用，包括合成燃料、炸药、氮肥和氢能储存中间体。然而，广泛用于合成NH3的传统Haber-Bosch工艺需要高温（约500 ℃）和高压（200-300 atm），会导致大量能源消耗和二氧化碳排放。因此，这种工艺会加剧温室效应。电催化氮还原反应（NRR）作为一种可持续的环保型替代方法，因其操作条件温和且二氧化碳零排放，在生产NH3方面备受关注。之前的研究表明氮杂环卡宾（N-heterocyclic carbenes, NHCs）分子具有强的σ-供体和相对较弱的π-接受特性，会增强中心过渡金属周围的电子密度，从而提高催化反应活性并提高效率。因此将NHC作为一种独特的配位环境与过渡金属结合，不仅扩展了NHC的应用范围，而且还有望设计出具有高效高选择性的单原子催化剂（SACs）。
在本研究中，通过将NHCs引入石墨烯晶格设计出一种新型的二维异相化氮杂环卡宾纳米材料（two-dimensional heterogenous N-heterocyclic carbene nanomaterials, 2D-NCM）。随后将29种过渡金属结合到2D-NCM基底上，设计出29种SACs，并结合密度泛函理论、高通量筛选和机器学习全面研究了它们对NRR的催化能力。研究最终筛选出两种极具潜力的候选SACs（TM = Mn和Ta），它们在NRR方面表现出了卓越的催化活性和选择性。通过机器学习，进一步证明了N2的吸附能可作为NRR活性的有效描述因子，并研究了影响这些SACs不同NRR性能的内在因素。总之，这项工作不仅提出了一种有前景的NRR电催化剂，而且还为该领域未来设计更高效的催化剂提供了有价值的指导。
浙江农林大学为该论文的第一单位，光机电研212班孙京超和光机电研222班郑典为共同第一作者，光学工程学科徐晶教授和刘伟副教授以及电子信息工程专业的刘颖老师为共同通讯作者。该研究工作充分展示了太阳集团tcy8722学科交叉的科研成果。本研究得到了国家自然科学基金（12075211，11975206）、浙江自然科学基金（LQ20B030002）和浙江农林大学科学研究基金（2019FR005，2019FR006）的资金资助。
论文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0169433223024820?dgcid=author
课题组关于氮杂环卡宾纳米材料的其他工作：
[1] W. Liu, J. Sun, Y. Xie, L. Chen, J. Xu, The effective regulation of heterogeneous N-heterocyclic carbenes: structures, electronic properties and transition metal adsorption,Phys. Chem. Chem. Phys.25(2023) 28382–28392.
[2] W. Liu, Y. Xie, Z. Tong, J. Sun, L. Chen, J. Xu, Heterogeneous N-heterocyclic carbenes: Efficient and selective metal-free electrocatalysts for CO reduction to multi-carbon products,J. CO2 Util.75(2023) 102566.
（文：刘伟，审核：姚立健）
